Σύμφωνα με το συγγραφέα Γιάννη Βλαχογιάννη, ο Άγγελος συνδεόταν με την ευγενή οικογένεια των Κατακουζηνών που έδωσε σειρά βυζαντινών αυτοκρατόρων. Κάποιοι απόγονοί τους κατέφυγαν στη Λήμνο και από εκείνους καταγόταν ο Άγγελος. Ο πατέρας του καταγόταν από το χωριό Ρέμα στη Λέσβο, ήταν έμπορος ξυλείας και συνεταίρος του Φίλιππου Κουτλίδη. (Ο γιος του Ευριπίδης Κουτλίδης δημιούργησε την περίφημη συλλογή και η κόρη του Ειρήνη παντρεύτηκε τον αδελφό του Άγγελου, Ιωάννη Κατακουζηνό).
Ο Άγγελος Κατακουζηνός αποφοίτησε με άριστα από την Ευαγγελική Σχολή της Σμύρνης και στα 16 του αποφάσισε να σπουδάσει Νευρολογία ώστε να ανακουφίσει τον ανθρώπινο πόνο. Μολονότι ήταν από τους σημαντικότερους νευρολόγους της εποχής του σε παγκόσμιο επίπεδο, με συνεχείς προτάσεις για αναγνωρισμένη και πολύ πιο προσοδοφόρα καριέρα στο εξωτερικό, επέλεξε να μείνει στην Ελλάδα και έβρισκε πάντοτε το χρόνο να βοηθήσει τον πολιτισμό της χώρας του. Ίδρυσε το Σύνδεσμο Ελληνογαλλικής Φιλίας και, ως πρόεδρός του, έφερε το 1956 τον Albert Camus να μιλήσει για το μέλλον του Ευρωπαϊκού Πολιτισμού μαζί με τα σημαντικότερα πνεύματα εκείνης της εποχής στην Ελλάδα, τον Ευάγγελο Παπανούτσο, τον Ανδρέα Εμπειρίκο, τον Νίκο Χατζηκυριάκο-Γκίκα.
Υπήρξε από τα ιδρυτικά μέλη της Ελληνοαμερικανικής Ένωσης και πρόεδρός της για 12 χρόνια. Μέσα στα χρόνια της δικτατορίας τόλμησε να δώσει βήμα σε «πολιτικά ύποπτους» πνευματικούς ανθρώπους και να διοργανώσει εκθέσεις που άφησαν εποχή. Από τη θέση αυτή προσπάθησε να αποτρέψει τις αστυνομικές αρχές να συλλάβουν διαδηλωτές φοιτητές που είχαν κρυφτεί στο κτήριο και έστειλε επιστολή διαμαρτυρίας στην αμερικανική κυβέρνηση για την τραγωδία της Κύπρου.
Έσωσε δύο φορές το Ελληνικό Ινστιτούτο Παστέρ από σίγουρο κλείσιμο και το υπηρέτησε 20 χρόνια εθελοντικά, τα δε τελευταία ως πρόεδρος του διοικητικού του συμβουλίου. Βραβεύτηκε από τη γαλλική κυβέρνηση και έχαιρε της προσωπικής εκτίμησης του προέδρου της, στρατηγού de Gaulle.
Επίσης, διατηρούσε φιλική σχέση με τον αντιπρόεδρο των Ηνωμένων Πολιτειών, Hubert Humphrey.
Στο σπίτι του φιλοξενήθηκαν σημαντικά καλλιτεχνικά γεγονότα της εποχής όπως η πρώτη έκθεση έργων του Θεόφιλου, η ανεπίσημη «πρώτη πανελλήνια έκθεση μοντέρνας τέχνης» ώστε να γνωρίσει ο Marc Chagall συγκεντρωμένη τη δουλειά των Ελλήνων καλλιτεχνών, η πρώτη «κοσμική» παράσταση Καραγκιόζη και πολλά άλλα. O Tériade, ο Eugène Ionesco, ο William Faulkner, ο Henri Cartier-Bresson, o Albert Camus, ο Νίκος Χατζηκυριάκος-Γκίκας, ο Ηλίας Βενέζης, ο Άγγελος Τερζάκης, ο Γιώργος Κατσίμπαλης, ο Γιώργος Θεοτοκάς, ο Κάρολος Κουν, ο Μάνος Χατζιδάκις, ο Κώστας Ταχτσής, ο Νίκος Καββαδίας, ο Τίτος Πατρίκιος και άλλοι υπήρξαν φίλοι των Κατακουζηνών και σύχναζαν στο σπιτικό τους.
Κάτι ακόμη που δεν είναι γνωστό είναι το πόσο πάλεψε και κατάφερε να σώσει το αρχοντικό του Μαυρομιχάλη στο 6 της λεωφόρου Αμαλίας, όπου σήμερα στεγάζεται το παράρτημα του Ευρωπαϊκού Κοινοβουλίου, και το οποίο επρόκειτο να κατεδαφιστεί.
Επίσης έχει τεκμηριωθεί από το αρχειακό υλικό που σώζεται στο Ίδρυμα ο πρωταγωνιστικός του ρόλος για την ανάδειξη της καλλιτεχνικής και ευρύτερα πολιτιστικής αξίας του Θεόφιλου και για τη δημιουργία του μουσείου με έργα του στη Λέσβο το 1965. Η ιστορία του Άγγελου και της Λητώς Κατακουζηνού και της Οικίας τους, τα τεκμήρια των ανθρώπων που σύχναζαν εκεί και η εξιστόρηση της ιστορίας όλων αυτών από τη Λητώ αποτελούν κομμάτι της νεότερης πολιτιστικής μας κληρονομιάς.
Σε σχέση με το τι μπορεί να προσφέρουν τα σπίτια – μουσεία, αξίζει να αναφερθεί κανείς στο χαιρετισμό του τ. διευθυντή του Μουσείου, Freud Michael Molnar για τα εγκαίνια της Οικίας Κατακουζηνού το 2008: «Είτε βρισκόμαστε στο γραφείο του καθηγητή Κατακουζηνού ή του καθηγητή Freud, η προσοχή μας παλινδρομεί ανάμεσα στα αντικείμενα που ο προηγούμενος κάτοικος του σπιτιού άφησε πίσω του και τα “εσωτερικά μας αντικείμενα” που τον αντιπροσωπεύουν στα μάτια μας. Κάθε μουσείο είναι μια Ακρόπολη: είναι ένας τόπος όπου η πραγματικότητα περιβάλλεται από φαντασία».
Η φιλοσοφία του εγχειρήματος μετατροπής ενός κατοικήσιμου χώρου σε μουσειακό βασίσθηκε στην πεποίθηση ότι ο τόπος μέσα στον οποίο κινείται ο επισκέπτης είναι εξίσου σημαντικός για την ολοκλήρωση της εμπειρίας του με οποιαδήποτε λεκτική ή οπτική πληροφορία. Έτσι ο επισκέπτης δεν ξεν-αγείται σε ένα σπίτι μουσείο κρατώντας απόσταση αλλά ζει μέσα σε αυτό. Η μουσειολογική τακτική με την οποία εφαρμόστηκε αυτή η φιλοσοφία παρουσίασε τον τρόπο ζωής των Κατακουζηνών μέσα από τα αντικείμενα που έμειναν στο χώρο όπως τα άφησαν. Το πρώτο που βλέπει ο επισκέπτης είναι μια συλλογή έργων τέχνης από εκπροσώπους της γενιάς του ’30, όλα δώρα στους Κατακουζηνούς από τους ίδιους τους καλλιτέχνες ως αντίδωρο στη φροντίδα και υποστήριξη που τους έδειχναν. Βλέπει βιβλία με αφιερώσεις, φωτογραφίες της εποχής και έπιπλα, π.χ. το γραφείο του Κατακουζηνού, σχεδιασμένο από τον αρχιτέκτονα Στάμο Παπαδάκη (συνεργάτη του Le Corbusier). Διατηρήθηκαν όλα τα χαρακτηριστικά της εποχής του σπιτιού, ακόμα και τα χρώματα των τοίχων (διαλεγμένα από τον Γιάννη Τσαρούχη) με αποτέλεσμα να δημιουργηθεί ένας τόπος μνήμης, γεμάτος μηνύματα και γοητεία, βιωμένος, ένα υπερωκεάνιο (όπως το χαρακτήρισε ο Γιώργος Σεφέρης) που ταξιδεύει στο κέντρο της Αθήνας. Αυτά που αντικρίζει ο επισκέπτης είναι ίσως λιγότερο σημαντικά από όσα αισθάνεται μέσα σε ένα τέτοιο χώρο και αυτό είναι το ζητούμενο.
Κατά διαστήματα η Οικία Κατακουζηνού φιλοξενεί εκθέσεις σύγχρονης τέχνης όπως αυτή την εποχή τη συγκεκριμένη έκθεση. Κάθε ομάδα αντικειμένων προσαρμόζεται στο χώρο ως να ήταν πάντοτε εκεί, «φιλοξενείται» στην Οικία.
Τα έργα καθιερωμένων ή νέων καλλιτεχνών, συχνά εμπνευσμένα από την ιστορία του χώρου, επιτρέπουν το διάλογο του σπιτιού με το παρόν και προτρέπουν τους επισκέπτες να ανακαλύψουν με διαφορετικό τρόπο κάθε φορά το σπίτι και τη συλλογή του, επιδιδόμενοι σε ένα ιδιότυπο παιχνίδι θησαυρού.
